Tsoelo-pele ea ts'ebeliso ea lefats'e le sa tloaelehang le fetotsoeng mesoporous alumina

Har'a li-oxide tse se nang siliceous, alumina e na le thepa e ntle ea mochini, ho hanyetsa mocheso o phahameng le ho hanyetsa kutu, ha mesoporous alumina (MA) e na le boholo bo feto-fetohang ba pore, sebaka se seholo se khethehileng, palo e kholo ea pore le theko e tlaase ea tlhahiso, e sebelisoang haholo ho catalysis. ho tsamaisoa ha lithethefatsi tse laoloang, ho khabisoa le masimo a mang, a kang ho phunyeha, hydrocracking le hydrodesulfurization ea lihlahisoa tse tala tsa petroleum.Alumina ea microporous e atisa ho sebelisoa indastering, empa e tla ama ka ho toba mosebetsi oa alumina, bophelo ba tšebeletso le khetho ea catalyst. Mohlala, ts'ebetsong ea ho hloekisa mosi oa koloi, litšila tse kentsoeng ho tsoa ho li-additives tsa oli ea enjine li tla theha coke, e tla lebisa ho thibeloa ha li-pores tsa catalyst, ka hona ho fokotsa ts'ebetso ea li-catalyst. Surfactant e ka sebelisoa ho lokisa sebopeho sa mochini oa alumina ho theha MA. Ntlafatsa ts'ebetso ea eona ea matla.

MA e na le phello e thibelang, 'me litšepe tse sebetsang li tima ka mor'a ho baloa ha mocheso o phahameng. Ho phaella moo, ka mor'a calcination e phahameng ea mocheso, sebopeho sa mesoporous se oa, MA skeleton e boemong ba amorphous, 'me acidity ea holim'a metsi e ke ke ea finyella litlhoko tsa eona tšimong ea ts'ebetso. Phekolo ea phetoho e atisa ho hlokahala ho ntlafatsa ts'ebetso ea catalytic, botsitso ba sebopeho sa mesoporous, botsitso ba mocheso oa holim'a metsi le acidity ea holim'a lisebelisoa tsa MA. Lihlopha tse tloaelehileng tsa ho fetola li kenyelletsa li-heteroatom tsa tšepe (Fe, Co, Ni, Cu, Zn, Pd, Pt, Zr, joalo-joalo. ) le metal oxides (TiO2, NiO, Co3O4, CuO, Cu2O, RE2O7, joalo-joalo)E kentsoeng holim'a MA kapa e kenngoa ka har'a skeleton.

Tlhophiso e khethehileng ea elektronike ea likarolo tse sa tloaelehang tsa lefats'e e etsa hore metsoako ea eona e be le thepa e khethehileng ea optical, motlakase le makenete, 'me e sebelisoa ka thepa ea catalytic, lisebelisoa tsa photoelectric, lisebelisoa tsa adsorption le lisebelisoa tsa makenete. Lintho tse sa tloaelehang tse fetotsoeng tsa mesoporous li ka fetola thepa ea acid (alkali), ea eketsa sekheo sa oksijene, 'me ea kopanya tšepe ea nanocrystalline catalyst e nang le ho qhalakanngoa ha junifomo le sekhahla sa nanometer se tsitsitseng. khanyetso ea li-catalyst. Ka pampiri ena, phetoho e sa tloaelehang ea lefats'e le ts'ebetso ea MA e tla hlahisoa ho ntlafatsa ts'ebetso ea catalytic, botsitso ba mocheso, matla a ho boloka oksijene, sebaka se itseng sa sebaka le sebopeho sa pore.

1 MA ho lokisetsa

1.1 ho lokisoa ha mochini oa alumina

Mokhoa oa ho lokisetsa alumina carrier o etsa qeto ea kabo ea sebopeho sa pore, 'me mekhoa ea eona e tloaelehileng ea ho itokisa e kenyelletsa mokhoa oa ho felloa ke metsi oa pseudo-boehmite (PB) le mokhoa oa sol-gel. Pseudoboehmite (PB) e ile ea hlahisoa ka lekhetlo la pele ke Calvet, 'me H + e khothalelitse peptization ho fumana γ-AlOOH colloidal PB e nang le metsi a interlayer, a neng a calcined le ho felloa ke metsi ka mocheso o phahameng ho etsa alumina. Ho ea ka lisebelisoa tse sa tšoaneng tse tala, hangata e arotsoe ka mokhoa oa pula, mokhoa oa carbonization le mokhoa oa alcoholaluminium hydrolysis. The colloidal solubility ea PB e angoa ke crystallinity, 'me e ntlafatsoa ka ho eketseha ha crystallinity,' me e boetse e ameha ka mekhoa ea ts'ebetso ea ts'ebetso.

PB hangata e lokisoa ka mokhoa oa pula. Alkali e kenngoa ka har'a tharollo ea aluminate kapa asiti e kenngoa ka tharollo ea aluminate le precipitated ho fumana hydrated alumina (alkali precipitation), kapa asiti e kenngoa ka har'a pula ea aluminate ho fumana alumina monohydrate, e ntan'o hlatsuoa, e omisitsoe le ho calcined ho fumana PB. Pula mokhoa o bonolo ho sebetsa le theko e tlaase, e atisang ho sebelisoa tlhahisong ea liindasteri, empa e susumetsoa ke lintlha tse ngata (tharollo pH, mahloriso, mocheso, joalo-joalo) .'Me boemo boo ba ho fumana karoloana e nang le dispersibility e molemo ke e thata. Ka mokhoa oa carbonization, Al (OH) 3 e fumanoa ka karabelo ea CO2 le NaAlO2, 'me PB e ka fumanoa ka mor'a botsofali. Mokhoa ona o na le melemo ea ts'ebetso e bonolo, boleng bo phahameng ba sehlahisoa, ha ho na tšilafalo le theko e tlaase, 'me e ka lokisetsa aluminium e nang le ts'ebetso e phahameng ea catalytic, ho hanyetsa kutu e babatsehang le sebaka se phahameng se phahameng se nang le matsete a tlaase le ho khutla ho phahameng.Aluminium alkoxide hydrolysis mokhoa o atisa ho sebelisoa. ho lokisa PB ea boleng bo holimo. Aluminium alkoxide e hydrolyzed ho theha aluminium oxide monohydrate, ebe e tšoaroa ho fumana boleng bo phahameng ba PB, e nang le crystallinity e ntle, boholo ba likaroloana tse lekanang, kabo ea boholo ba pore le botšepehi bo phahameng ba likaroloana tse chitja. Leha ho le joalo, ts'ebetso ena e rarahane, 'me ho thata ho hlaphoheloa ka lebaka la tšebeliso ea metsoako e itseng e chefo.

Ho phaella moo, matsoai a inorganic kapa metsoako ea manyolo ea tšepe e atisa ho sebelisoa bakeng sa ho lokisetsa li-precursors tsa alumina ka mokhoa oa sol-gel, 'me metsi a hloekileng kapa metsoako ea lintho tse phelang li ekeletsoa ho lokisetsa tharollo ea ho hlahisa sol, e ntan'o ba gelled, e omisitsoeng le e halikiloeng. Hona joale, mokhoa oa ho lokisetsa alumina o ntse o ntlafatsoa motheong oa mokhoa oa PB dehydration, 'me mokhoa oa carbonization o fetohile mokhoa o ka sehloohong oa tlhahiso ea alumina ea indasteri ka lebaka la moruo oa eona le tšireletso ea tikoloho.Alumina e lokiselitsoeng ke mokhoa oa sol-gel e khahlile haholo. ka lebaka la kabo ea eona ea boholo bo tšoanang ea pore, e leng mokhoa o ka bang teng, empa e hloka ho ntlafatsoa ho phethahatsa ts'ebeliso ea indasteri.

1.2 Boitokisetso ba MA

Alumina e tloaelehileng ha e khone ho finyella litlhoko tsa ts'ebetso, kahoo hoa hlokahala ho lokisetsa MA e sebetsang hantle. Mekhoa ea ho kopanya hangata e kenyelletsa: mokhoa oa nano-casting ka carbon hlobo e le template e thata; Synthesis of SDA: Evaporation-induced self-assembly process (EISA) boteng ba lithempleite tse bonolo tse kang SDA le tse ling tsa cationic, anionic kapa nonionic surfactants.

1.2.1 Ts'ebetso ea EISA

Template e bonolo e sebelisoa maemong a asiti, e qobang mokhoa o rarahaneng le o jang nako oa mokhoa oa lera le thata mme o khona ho lemoha ho feto-fetoha ho tsoelang pele ha aperture. Tokiso ea MA ka EISA e hohetse tlhokomelo e ngata ka lebaka la ho fumaneha habonolo le ho ikatisa. Mehaho e fapaneng ea mesoporous e ka lokisoa. Boholo ba pore ea MA bo ka fetoloa ka ho fetola bolelele ba ketane ea hydrophobic ea surfactant kapa ho fetola molar ratio ea hydrolysis catalyst ho aluminium precursor in solution.Ka hona, EISA, e tsejoang hape e le mohato o le mong oa ho kopanya le ho fetola mokhoa oa sol-gel oa holim'a metsi a phahameng. sebakeng MA le odara mesoporous alumina (OMA), e se e sebelisoa ho mefuta e fapaneng ya dithempleite bonolo, tse kang P123, F127, triethanolamine (tee), joalo-joalo EISA ka nka sebaka sa co-assembly tshebetso ya precursors organoaluminium, tse kang aluminium alkoxides le surfactant dithempleite. , ka tloaelo aluminium isopropoxide le P123, bakeng sa ho fana ka lisebelisoa tsa mesoporous.Katleho e atlehileng ea ts'ebetso ea EISA e hloka phetoho e nepahetseng ea hydrolysis le condensation kinetics ho fumana sol e tsitsitseng le ho lumella nts'etsopele ea mesophase e entsoeng ke surfactant micelles ka har'a sol.

Ts'ebetsong ea EISA, ts'ebeliso ea li-solvents tse se nang metsi (joalo ka ethanol) le li-organic complexing li ka fokotsa sekhahla sa hydrolysis le condensation ea li-precursors tsa organoaluminium le ho etsa hore ho ikopanye ha thepa ea OMA, joalo ka Al(OR)3and. aluminium isopropoxide. Leha ho le joalo, linthong tse hlapollang tse se nang metsi, lithempleite tsa surfactant hangata li lahleheloa ke hydrophilicity/hydrophobicity ea tsona. Ntle le moo, ka lebaka la ho lieha ha hydrolysis le polycondensation, sehlahisoa se mahareng se na le sehlopha sa hydrophobic, se etsang hore ho be thata ho sebelisana le template ea surfactant. Ke feela ha mahloriso a surfactant le tekanyo ea hydrolysis le polycondensation ea aluminium butle-butle e ntse e eketseha ha ho etsoa mouoane oa solvent moo ho iketsetsa kopano ea template le aluminium ho ka etsahala. Ka hona, li-parameter tse ngata tse amang maemo a mouoane oa solvents le hydrolysis le condensation reaction of precursors, joalo ka mocheso, mongobo o lekanyelitsoeng, catalyst, sekhahla sa mouoane oa solvent, joalo-joalo, se tla ama sebopeho sa kopano ea ho qetela. Joalokaha ho bontšitsoe feiga. 1, lisebelisoa tsa OMA tse nang le botsitso bo phahameng ba mocheso le ts'ebetso e phahameng ea catalytic li ile tsa etsoa ke solvothermal assisted evaporation induced self-assembly (SA-EISA). solvothermal treatment e khothalelitse hydrolysis e felletseng ea li-precursors tsa aluminium ho theha lihlopha tse nyane tsa cluster aluminium hydroxyl, tse matlafatsang tšebelisano lipakeng tsa li-surfactants le aluminium.Two-dimensional hexagonal mesophase e thehiloe ts'ebetsong ea EISA mme e calcined ho 400℃ ho theha thepa ea OMA. Ts'ebetsong ea setso ea EISA, ts'ebetso ea mouoane e tsamaisana le hydrolysis ea organoaluminium precursor, kahoo maemo a mouoane a na le tšusumetso ea bohlokoa ho karabelo le sebopeho sa ho qetela sa OMA. Mohato oa phekolo ea solvothermal o khothalletsa hydrolysis e feletseng ea selelekela sa aluminium 'me e hlahisa lihlopha tsa aluminium hydroxyl tse kopantsoeng ka mokhoa o itseng.OMA e thehoa tlas'a maemo a mangata a mouoane. Ha e bapisoa le MA e lokiselitsoeng ka mokhoa oa setso oa EISA, OMA e lokiselitsoeng ke mokhoa oa SA-EISA e na le molumo o phahameng oa pore, sebaka se setle se khethehileng le botsitso bo betere ba mocheso. Nakong e tlang, mokhoa oa EISA o ka sebelisoa ho lokisa aperture e kholo ka ho fetisisa ea MA e nang le sekhahla se phahameng sa ho sokoloha le khetho e babatsehang ntle le ho sebelisa mochine oa ho tsosolosa.

 图片1

Setšoantšo sa 1 sa phallo ea mokhoa oa SA-EISA oa ho kopanya lisebelisoa tsa OMA

1.2.2 mekhoa e meng

Tokisetso e tloaelehileng ea MA e hloka taolo e nepahetseng ea li-parameter tsa synthesis ho fihlela sebopeho se hlakileng sa mesoporous, mme ho tlosoa ha lisebelisoa tsa template ho boetse ho thata, e leng se thatafatsang ts'ebetso ea ho kopanya. Hajoale, lingoliloeng tse ngata li tlalehile ho kopanngoa ha MA ka litempele tse fapaneng. Lilemong tsa morao tjena, liphuputso li ne li shebane haholo le ho qaptjoa ha MA ka tsoekere, sucrose le starch e le li-templates ka aluminium isopropoxide ka tharollo e nang le metsi.Bongata ba lisebelisoa tsena tsa MA li entsoe ka aluminium nitrate, sulfate le alkoxide e le mehloli ea aluminium. MA CTAB e boetse e fumanoa ka phetoho e tobileng ea PB e le mohloli oa aluminium. MA e nang le thepa e fapaneng ea sebopeho, ke hore, Al2O3) -1, Al2O3)-2 le al2o3'Me e na le botsitso bo botle ba mocheso. Keketso ea surfactant ha e fetole sebopeho sa kristale sa PB, empa e fetola mokhoa oa ho bokella likaroloana. Ho phaella moo, ho thehoa ha Al2O3-3 ho thehoa ka ho khomarela li-nanoparticles tse tsitsitseng ka PEG ea organic solvent kapa aggregation ho pota PEG. Leha ho le joalo, kabo ea boholo ba pore ea Al2O3-1 e moqotetsane haholo. Ho phaella moo, li-catalysts tse thehiloeng palladium li ne li lokiselitsoe ka MA ea maiketsetso e le carrier.In methane combustion reaction, catalyst e tšehetsoeng ke Al2O3-3 e bontšitse ts'ebetso e ntle ea catalytic.

Ka lekhetlo la pele, MA e nang le kabo ea boholo ba pore e batlang e le moqotetsane e lokiselitsoe ka ho sebelisa aluminium e nang le aluminium e ntšo ea slag ABD e theko e tlaase le e ruileng ea aluminium. Ts'ebetso ea tlhahiso e kenyelletsa ts'ebetso ea ho ntšoa ka mocheso o tlase le khatello e tloaelehileng. Likaroloana tse tiileng tse setseng ts'ebetsong ea ho ntšoa li ke ke tsa silafatsa tikoloho, 'me li ka bokelloa ka kotsi e tlase kapa tsa sebelisoa hape joalo ka li-filler kapa aggregate ts'ebetsong ea konkreite. Sebaka se ikhethileng sa MA e entsoeng ke 123 ~ 162m2 / g, Kabo ea boholo ba pore e moqotetsane, radius ea tlhōrō ke 5.3nm, 'me porosity ke 0.37 cm3 / g. Thepa e na le boholo ba nano mme boholo ba kristale bo ka ba 11nm. Solid-state synthesis ke ts'ebetso e ncha ea ho kopanya MA, e ka sebelisoang ho hlahisa monyetla oa radiochemical bakeng sa ts'ebeliso ea bongaka. Aluminium chloride, ammonium carbonate le lisebelisoa tse tala tsa glucose li kopantsoe ka tekanyo ea molar ea 1: 1.5: 1.5, 'me MA e entsoe ka mokhoa o mocha o tiileng oa mochine oa mochine. %, 'me tharollo e fumanoeng131I[NaI] e na le mahlaseli a mangata a mahlaseli a kotsi (1.7TBq/mL), kahoo a hlokomela tšebeliso ea li-capsules tse kholo tsa dose131I[NaI] bakeng sa phekolo ea kankere ea qoqotho.

Ho akaretsa, nakong e tlang, dithempleite tse nyenyane tsa molek'hule ka boela ntshetswa pele ho haha ​​tse ngata-level o ile a laela pore mehaho, ka katleho ho lokisa sebopeho, morphology le holim'a lik'hemik'hale thepa ea thepa, le ho hlahisa sebaka se seholo holim'a metsi le ho laela wormhole MA. Lekola litempele tse theko e tlaase le mehloli ea aluminium, ntlafatsa ts'ebetso ea ho kopanya, hlakisa mokhoa oa ho kopanya le ho tataisa ts'ebetso.

Mokhoa oa ho fetola 2 MA

Mekhoa ea ho ajoa ka mokhoa o ts'oanang likarolo tse sebetsang ho MA carrier e kenyelletsa ho inregnation, in-situ synthe-sis, pula, phapanyetsano ea ion, ho kopanya mechine le ho qhibiliha, tseo tse peli tsa pele li sebelisoang ka ho fetisisa.

2.1 in-situ synthesis mokhoa

Lihlopha tse sebelisoang ho fetola ts'ebetso li kenyelletsoa ts'ebetsong ea ho lokisetsa MA ho fetola le ho tsitsisa sebopeho sa skeleton sa thepa le ho ntlafatsa ts'ebetso ea catalytic. Mokhoa ona o bontšoa ho Setšoantšo sa 2. Liu et al. e entsoe ka Ni/Mo-Al2O3in situ e nang le P123 joalo ka template. Ka bobeli Ni le Mo li ile tsa qhalakanngoa ka liteishene tse laetsoeng tsa MA, ntle le ho senya sebopeho sa mesoporous sa MA, 'me ho hlakile hore ts'ebetso ea catalytic e ntlafalitsoe. Ho amohela mokhoa oa ho hola oa in-situ ho gamma-al2o3substrate e kopaneng, Ha e bapisoa le γ-Al2O3, MnO2-Al2O3 e na le sebaka se seholo sa BET se ikhethileng le bophahamo ba pore, 'me e na le sebopeho sa mesoporous se nang le sebopeho se senyenyane sa pore. MnO2-Al2O3 e na le lebelo le potlakileng la papatso le katleho e phahameng bakeng sa F-, 'me e na le mefuta e mengata ea pH ea kopo (pH=4~10), e loketseng maemo a sebetsang a indasteri. Ts'ebetso ea ho tsosolosa ea MnO2-Al2O3 e betere ho feta ea γ-Al2O. Structural stability e hloka ho ntlafatsoa le ho feta. Ho akaretsa, lisebelisoa tse fetotsoeng tsa MA tse fumanoeng ka in-situ synthesis li na le tlhophiso e ntle ea tlhophiso, tšebelisano e matla lipakeng tsa lihlopha le bajari ba alumina, motsoako o thata, mojaro o moholo oa thepa, 'me ha ho bonolo ho baka ho tšolloa ha likarolo tse sebetsang ts'ebetsong ea catalytic reaction. , mme ts'ebetso ea catalytic e ntlafalitsoe haholo.

图片2

Setšoantšo sa 2 Tokisetso ea MA e sebetsang hantle ka in-situ synthesis

2.2 mokhoa oa ho ima

Ho qoelisa MA e lokiselitsoeng sehlopheng se fetotsoeng, le ho fumana lisebelisoa tsa MA tse fetotsoeng ka mor'a phekolo, e le ho hlokomela liphello tsa catalysis, adsorption le tse ling tse joalo. Cai et al. e lokiselitsoeng MA ho tloha P123 ka mokhoa oa sol-gel, 'me e kolobisoa ka tharollo ea ethanol le tetraethylenepentamine ho fumana lisebelisoa tsa amino tse fetotsoeng tsa MA tse nang le ts'ebetso e matla ea adsorption. Ho phaella moo, Belkacemi et al. e kenngoe ka ZnCl2solution ka mokhoa o ts'oanang oa ho fumana lisebelisoa tsa MA tse laetsoeng tsa zinki tse entsoeng ka doped. Sebaka se khethehileng sa holimo le bophahamo ba pore ke 394m2 / g le 0.55 cm3 / g, ka ho latellana. Ha ho bapisoa le mokhoa oa in-situ synthesis, mokhoa oa ho emola o na le phallo e ntle ea element, sebopeho se tsitsitseng sa mesoporous le ts'ebetso e ntle ea adsorption, empa matla a tšebelisano lipakeng tsa likarolo tse sebetsang le sejari sa alumina a fokola, mme ts'ebetso ea catalytic e sitisoa habonolo ke lintlha tsa kantle.

3 tsoelo-pele ea ts'ebetso

Sebopeho sa lefats'e le sa tloaelehang MA le thepa e khethehileng ke mokhoa oa tsoelo-pele nakong e tlang. Hona joale, ho na le mekhoa e mengata ea synthesis. Mekhoa ea ts'ebetso e ama ts'ebetso ea MA. Sebaka se ikhethileng, bophahamo ba pore le bophara ba pore ea MA bo ka fetoloa ka mofuta oa template le sebopeho sa selelekela sa aluminium. Thempereichara ea calcination le mahloriso a template ea polymer e ama sebaka se itseng sa bokaholimo le bophahamo ba pore ea MA. Suzuki le Yamauchi ba fumane hore mocheso oa calcination o eketsehile ho tloha ho 500 ℃ ho ea ho 900 ℃. Sekoti se ka eketseha 'me sebaka se ka holimo se ka fokotseha. Ho phaella moo, phekolo ea phetoho e sa tloaelehang ea lefats'e e ntlafatsa mosebetsi, botsitso ba mocheso oa holim'a metsi, botsitso ba sebopeho le acidity ea holim'a lisebelisoa tsa MA ts'ebetsong ea catalytic, 'me e kopana le nts'etsopele ea MA tshebetso.

3.1 Defluorination Adsorbent

Fluorine metsing a nooang Chaena e kotsi haholo. Ho feta moo, ho eketseha ha fluorine tharollong ea zinki ea sulfate ea indasteri ho tla lebisa ho bola ha poleiti ea electrode, ho senyeha ha tikoloho ea ts'ebetso, ho theoha ha boleng ba zinki ea motlakase le ho fokotseha ha palo ea metsi a sebelisoang hape tsamaisong ea ho etsa asiti. le mokhoa oa electrolysis oa mokelikeli oa bethe o besang khase ea flue. Hona joale, mokhoa oa adsorption ke o khahlehang ka ho fetisisa har'a mekhoa e tloaelehileng ea defluorination ea metsi.Leha ho le joalo, ho na le mefokolo e itseng, e kang bokhoni bo bobe ba ho bapatsa, mefuta e fokolang ea pH e fumanehang, tšilafalo ea bobeli joalo-joalo. Activated carbon, amorphous alumina, activated alumina le adsorbents tse ling li 'nile tsa sebelisoa bakeng sa defluorination ea metsi, empa litsenyehelo tsa adsorbents phahameng,' me adsorption bokgoni ba F-in neutral tharollo kapa mahloriso a phahameng a tlaase. e ithutile adsorbent bakeng sa ho tlosoa ha fluoride ka lebaka la kamano ea eona e phahameng le khetho ea fluoride ka boleng ba pH bo sa nke lehlakore, empa e lekanyelitsoe ke bokhoni bo bobe ba adsorption ea fluoride, 'me ke pH <6 feela moo e ka bang le ts'ebetso e ntle ea fluoride adsorption.MA e hohetse tlhokomelo e kholo. taolong ea tšilafalo ea tikoloho ka lebaka la sebaka sa eona se seholo se ikhethileng, phello e ikhethang ea boholo ba pore, ts'ebetso ea acid-base, botsitso ba mocheso le mochini. Kundu et al. e lokiselitsoeng MA e nang le matla a mangata a phallo ea fluorine ea 62.5 mg / g. Matla a adsorption a fluorine a MA a susumetsoa haholo ke litšobotsi tsa eona tsa sebopeho, tse kang sebaka se itseng sa holim'a metsi, lihlopha tse sebetsang ka holim'a metsi, boholo ba pore le boholo ba pore eohle.Ho fetola sebopeho le ts'ebetso ea MA ke tsela ea bohlokoa ea ho ntlafatsa ts'ebetso ea eona ea ho bapatsa.

Ka lebaka la asiti e thata ea La le motheo o thata oa fluorine, ho na le kamano e matla lipakeng tsa La le li-ion tsa fluorine. Lilemong tsa morao tjena, liphuputso tse ling li fumane hore La e le mofetoleli e ka ntlafatsa bokhoni ba adsorption ea fluoride. Leha ho le joalo, ka lebaka la botsitso bo tlase ba sebopeho sa li-adsorbents tse sa tloaelehang tsa lefatše, lefats'e le sa tloaelehang le kenngoa tharollong, e leng se bakang tšilafalo ea bobeli ea metsi le kotsi bophelong ba batho. Ka lehlakoreng le leng, aluminium e ngata ka metsing ke e 'ngoe ea chefo bophelong ba motho. Ka hona, hoa hlokahala ho lokisa mofuta oa adsorbent e kopaneng e nang le botsitso bo botle mme ha ho na leaching kapa leaching e nyane ea likarolo tse ling ts'ebetsong ea ho tlosa fluorine. MA e fetotsoeng ke La le Ce e ile ea lokisoa ka mokhoa oa ho inregnation (La/MA le Ce/MA). Li-oxide tsa lefatše tse sa tloaelehang li ile tsa kenngoa ka katleho holim'a MA ka lekhetlo la pele, tse neng li e-na le ts'ebetso e phahameng ea defluorination. Mekhoa e ka sehloohong ea ho tlosoa ha fluorine ke electrostatic adsorption le adsorption ea lik'hemik'hale, khahleho ea elektronike ea top positive charge le ligand exchange reaction e kopana le surface hydroxyl, the sehlopha se sebetsang sa hydroxyl se holim'a adsorbent se hlahisa bond ea hydrogen le F-, phetoho ea La le Ce e ntlafatsa matla a adsorption ea fluorine, La/MA e na le libaka tse ngata tsa hydroxyl adsorption, 'me matla a adsorption a F a ka tatellano ea La/MA. >Ce/MA>MA. Ka keketseho ea mahloriso a pele, matla a adsorption a fluorine a eketseha. The adsorption effect e molemo ka ho fetisisa ha pH e le 5 ~ 9, 'me mokhoa oa adsorption oa fluorine o lumellana le mohlala oa Langmuir isothermal adsorption. Ho feta moo, litšila tsa li-ion tsa sulfate ho alumina le tsona li ka ama boleng ba lisampole haholo. Le hoja lipatlisiso tse amanang le lefats'e tse sa tloaelehang tse fetotsoeng alumina li entsoe, boholo ba lipatlisiso li shebane le ts'ebetso ea adsorbent, eo ho leng thata ho e sebelisa indastering. le litšobotsi tsa ho falla ha li-ion tsa fluorine, ho fumana adsorbent ea fluorine e sebetsang hantle, e theko e tlaase le e nchafalitsoeng bakeng sa defluorination ea zinc sulfate tharollo tsamaisong ea zinc hydrometallurgy, le ho theha mokhoa oa ho laola mokhoa oa ho phekola tharollo e phahameng ea fluorine e thehiloeng lefats'eng le sa tloaelehang MA nano adsorbent.

3.2 Catalyst

3.2.1 Phetoho e omileng ea methane

Lefatše le sa tloaelehang le ka fetola acidity (motheo) ea lisebelisoa tsa porous, la eketsa sekheo sa oksijene, 'me la kopanya li-catalyst ka ho hasana ho tšoanang, sekala sa nanometer le botsitso. Hangata e sebelisoa ho ts'ehetsa litšepe tse ntle le litšepe tsa phetoho ho etsa hore ho be le methanation ea CO2. Hajoale, lisebelisoa tsa mesoporous tse fetotsoeng ka seoelo li ntse li tsoela pele molemong oa phetoho e omileng ea methane (MDR), tšenyo ea photocatalytic ea VOCs le tlhoekiso ea khase ea mohatla. Co, Fe, joalo-joalo), Ni/Al2O3catalyst e sebelisoa haholo bakeng sa ts'ebetso ea eona e phahameng ea catalytic le khetho, botsitso bo phahameng le litšenyehelo tse tlase bakeng sa methane. Leha ho le joalo, sintering le carbon deposition ea Ni nanoparticles holim'a Ni/Al2O3 lebisa ho deactivation ka potlako ea catalyst. Ka hona, hoa hlokahala ho eketsa lebelo, ho fetola catalyst carrier le ho ntlafatsa tsela ea ho itokisa ho ntlafatsa ts'ebetso ea catalytic, botsitso le ho hanyetsa mocheso. Ka kakaretso, li-oxide tsa lefats'e tse sa tloaelehang li ka sebelisoa e le baetsi ba meralo le ba elektronike ka li-catalysts tse fapaneng, 'me CeO2 e ntlafatsa ho hasana ha Ni le ho fetola thepa ea Ni metallic ka ho sebelisana ho matla ho tšehetsa tšepe.

MA e sebelisoa haholo ho matlafatsa ho hasana ha litšepe, le ho fana ka thibelo bakeng sa litšepe tse sebetsang ho thibela ho kopana ha tsona. La2O3 e nang le bokhoni bo phahameng ba ho boloka oksijene e ntlafatsa khanyetso ea khabone ts'ebetsong ea phetoho, 'me La2O3 e khothalletsa ho hasana ha Co ka mesoporous alumina, e nang le ts'ebetso e phahameng ea ho fetola le ho tiea. La2O3promoter e eketsa mosebetsi oa MDR oa Co / MA catalyst, 'me Co3O4and CoAl2O4phase e thehoa holim'a catalyst surface.Leha ho le joalo, La2O3 e qhalakaneng haholo e na le lithollo tse nyenyane tsa 8nm ~ 10nm. Ts'ebetsong ea MDR, tšebelisano ea in-situ pakeng tsa La2O3 le CO2formed La2O2CO3mesophase, e entseng hore ho felisoe ka katleho CxHy sebakeng sa catalyst. La2O3 e khothalletsa phokotso ea haedrojene ka ho fana ka sekhahla se phahameng sa elektronike le ho matlafatsa sekheo sa oksijene ho 10%Co/MA. Keketso ea La2O3 e fokotsa matla a ts'ebetsong a ts'ebeliso ea CH4. Ka hona, sekhahla sa phetoho ea CH4 se nyolohetse ho 93.7% ho 1073K K. Ho eketsoa ha La2O3 ho ntlafalitse ts'ebetso ea catalytic, ho khothalelitse phokotso ea H2, ho eketsa palo ea libaka tse sebetsang tsa Co0, ho hlahisa khabone e kentsoeng hanyane mme ho eketsa sebaka sa oksijene ho 73.3%.

Ce le Pr li ile tsa tšehetsoa ho Ni/Al2O3catalyst ka mokhoa o lekanang oa ho kenya molumo ho Li Xiaofeng. Kamora ho eketsa Ce le Pr, khetho ho H2 e eketsehile mme khetho ea CO e fokotsehile. MDR e fetotsoeng ke Pr e ne e e-na le bokhoni bo babatsehang ba catalytic, 'me khetho ho H2 e eketsehile ho tloha ho 64.5% ho ea ho 75.6%, ha khetho ea CO e fokotseha ho tloha 31.4% Peng Shujing et al. e sebelisitsoeng mokhoa oa sol-gel, Ce-modified MA e ne e lokiselitsoe ka aluminium isopropoxide, isopropanol solvent le cerium nitrate hexahydrate. Sebaka se ikhethileng sa sehlahisoa se ile sa eketseha hanyenyane. Keketso ea Ce e fokolitse ho bokellana ha li-nanoparticles tse kang molamu holim'a MA. Lihlopha tse ling tsa hydroxyl holim'a γ- Al2O3 li ne li koahetsoe ke metsoako ea Ce. Ho tsitsa ha mocheso oa MA ho ile ha ntlafatsoa, ​​'me ha ho phetoho ea karolo ea kristale e ileng ea etsahala ka mor'a calcination ho 1000 ℃ bakeng sa lihora tsa 10. Wang Baowei et al. e lokiselitsoeng MA thepa CeO2-Al2O4by mokhoa oa ho kopanya. CeO2 e nang le lithollo tse nyane tsa cubic e ne e hasantsoe ka mokhoa o ts'oanang ka alumina. Kamora ho ts'ehetsa Co le Mo ho CeO2-Al2O4, tšebelisano lipakeng tsa alumina le karolo e sebetsang ea Co le Mo e ile ea thibeloa ka katleho ke CEO2.

Bahlahisi ba lefats'e ba sa tloaelehang (La, Ce, y le Sm) ba kopantsoe le Co/MA catalyst bakeng sa MDR, 'me mokhoa ona o bontšoa ho feiga. 3. baetsi ba lefats'e ba sa tloaelehang ba ka ntlafatsa ho hasana ha Co ka MA carrier le ho thibela agglomeration ea likaroloana tsa co. e nyane ea boholo ba likaroloana, e matla haholoanyane ho sebelisana ha Co-MA, ho matlafala ha matla a catalytic le sintering ho YCo/MA catalyst, le liphello tse ntle tsa bahlahisi ba 'maloa mosebetsing oa MDR le ho beha carbon.Fig. 4 ke HRTEM iMage ka mor'a phekolo ea MDR ho 1023K, Co2: ch4: N2 = 1 ∶ 1 ∶ 3.1 bakeng sa lihora tse 8. Likaroloana tsa Co li teng ka mokhoa oa matheba a matšo, athe bajari ba MA ba teng ka mofuta oa bohlooho, bo itšetlehileng ka phapang ea boholo ba elektronike. setšoantšong sa HRTEM se nang le 10% Co / MA (sa feiga. 4b), agglomeration ea Co metal particles e hlokomeloa ho bajari ba ma Ho phaella ha mokhatlalatsi oa lefats'e o sa tloaelehang ho fokotsa likaroloana tsa Co ho 11.0nm ~ 12.5nm. YCo/MA e na le tšebelisano e matla ea Co-MA, 'me ts'ebetso ea eona ea sintering e betere ho feta li-catalysts tse ling. ho phaella moo, joalokaha ho bontšitsoe lifeiga. 4b ho 4f, hollow carbon nanowires (CNF) e hlahisoa ho li-catalysts, tse bolokang ho kopana le phallo ea khase le ho thibela sekontiri hore se se ke sa tima.

 图片3

Setšoantšo sa 3 Phello ea tlatsetso e sa tloaelehang ea lefats'e ho thepa ea 'mele le ea lik'hemik'hale le MDR catalytic performance ea Co/MA catalyst

3.2.2 Sehlohlolo sa ho tsoa mali

Fe2O3/Meso-CeAl, e leng Ce-doped Fe-based deoxidation catalyst, e lokiselitsoe ke oxidative dehydrogenation ea 1- butene e nang le CO2as soft oxidant, 'me e ne e sebelisoa ha ho etsoa 1,3- butadiene (BD). Ce e ne e hasane haholo ka matrix a alumina, 'me Fe2O3/meso e ne e hasane haholoFe2O3/Meso-CeAl-100 catalyst ha e na feela mefuta ea tšepe e qhalakaneng haholo le thepa e ntle ea meralo, empa hape e na le bokhoni bo botle ba ho boloka oksijene, ka hona e na le adsorption e ntle le matla a ho kenya tšebetsong. ea CO2. Joalokaha ho bontšitsoe setšoantšong sa 5, litšoantšo tsa TEM li bontša hore Fe2O3/Meso-CeAl-100 e tloaelehileE bontša hore sebopeho sa mocha o kang sebōkō sa MesoCeAl-100 se hlephile ebile se porous, se leng molemo ho hasanya metsoako e sebetsang, ha Ce e hasane haholo. e kenngoa ka katleho ka matrix a alumina. Thepa e ntle ea tšepe ea tšepe e kopanang le maemo a phahameng a tlase a mocheso oa likoloi a thehile pore, botsitso bo botle ba hydrothermal le matla a maholo a ho boloka oksijene.

3.2.3 Catalyst for Vehicles

Pd-Rh e tšehelitse li-quaternary aluminium-based rare earth complexes AlCeZrTiOx le AlLaZrTiOx ho fumana lisebelisoa tsa ho roala likoloi. Mesoporous aluminium-based rare earth complex Pd-Rh/ALC e ka sebelisoa ka katleho e le sesebelisoa sa tlhoekiso sa mosi oa koloi sa CNG se nang le nako e telele, 'me katleho ea phetoho ea CH4, karolo e ka sehloohong ea khase ea CNG ea koloi, e ka holimo ho 97.8%. Sebelisa mokhoa o le mong oa hydrotherMAl oa ho lokisa lisebelisoa tse sa tloaelehang tsa lefats'e hore li ikopanye, li-precursors tse laetsoeng tsa mesoporous tse nang le metastable state le aggregation e phahameng li ile tsa etsoa, ​​​​'me motsoako oa RE-Al o tsamaellana le mohlala oa "yuniti ea kholo e kopaneng" , ka hona ho hlokomela tlhoekiso ea mosi oa koloi ka mor'a ho kenngoa ka tsela e meraro catalytic converter.

图片4

Setšoantšo sa 4 HRTEM litšoantšo tsa ma (a), Co/ MA(b), LaCo/MA(c), CeCo/MA(d), YCo/MA(e) le SmCo/MA(f)

图片5

Setšoantšo sa 5 TEM setšoantšo (A) le setšoantšo sa element sa EDS (b,c) sa Fe2O3/Meso-CeAl-100

3.3 tshebetso e khanyang

Lielektrone tsa likarolo tse sa tloaelehang tsa lefatše li natefeloa habonolo ke phetoho lipakeng tsa maemo a fapaneng a matla le ho ntša khanya. Li-ion tsa lefats'e tse sa tloaelehang hangata li sebelisoa e le li-activator ho lokisa lisebelisoa tsa luminescent. Li-ion tsa lefats'e tse sa tloaelehang li ka laeloa holim'a li-microspheres tse sekoti tsa aluminium phosphate ka mokhoa oa coprecipitation le mokhoa oa phapanyetsano ea ion, le lisebelisoa tsa luminescent AlPO4∶RE(La,Ce,Pr,Nd) li ka lokisoa. Luminescent wavelength e sebakeng se haufi sa ultraviolet.MA e entsoe ka lifilimi tse tšesaane ka lebaka la inertia ea eona, e tlaase ea dielectric kamehla le conductivity e tlaase, e leng se etsang hore e sebetse ho lisebelisoa tsa motlakase le tsa optical, lifilimi tse tšesaane, litšitiso, li-sensor, joalo-joalo. e ka sebelisoa bakeng sa ho utloa karabo ea likristale tsa photonic tsa lehlakoreng le le leng, tlhahiso ea matla le liphahlo tse thibelang ponahalo. Lisebelisoa tsena ke lifilimi tse pakiloeng tse nang le bolelele bo hlakileng ba tsela, kahoo hoa hlokahala ho laola index ea refractive le botenya.Hajoale, titanium dioxide le zirconium oxide tse nang le index e phahameng ea refractive le silicon dioxide e nang le index e tlase ea refractive hangata li sebelisoa ho rala le ho aha lisebelisoa tse joalo. . Mefuta e mengata ea lisebelisoa tse nang le lisebelisoa tse fapaneng tsa lik'hemik'hale tsa holim'a metsi e atolosoa, e leng se etsang hore ho khonehe ho etsa li-sensor tse tsoetseng pele tsa photon. Ho kenyelletsoa ha lifilimi tsa MA le oxyhydroxide ha ho etsoa lisebelisoa tsa optical ho bontša bokhoni bo boholo hobane index ea refractive e tšoana le ea silicon dioxide.Empa thepa ea lik'hemik'hale e fapane.

3.4 botsitso ba mocheso

Ka ho eketseha ha mocheso, sintering e ama ka ho teba ts'ebeliso ea ts'ebeliso ea MA catalyst, 'me sebaka se khethehileng sa sebaka se fokotseha' me γ-Al2O3in crystalline phase e fetoha δ le θ ho χ mekhahlelo. Lisebelisoa tsa lefats'e tse sa tloaelehang li na le botsitso bo botle ba lik'hemik'hale le botsitso ba mocheso, ho ikamahanya le maemo ho phahameng, le lisebelisoa tse fumanehang habonolo le tse theko e tlaase. Ho eketsoa ha likarolo tse sa tloaelehang tsa lefats'e ho ka ntlafatsa botsitso ba mocheso, ho hanyetsa mocheso o phahameng oa oxidation le thepa ea mochine ea mojari, le ho lokisa acidity ea holim'a carrier.La le Ce ke lintho tse sebelisoang ka ho fetisisa le tse ithutoang tsa phetoho. Lu Weiguang le ba bang ba fumane hore ho eketsoa ha likarolo tse sa tloaelehang tsa lefats'e ho ile ha thibela ka katleho ho ata ha likaroloana tse ngata tsa alumina, La le Ce li ile tsa sireletsa lihlopha tsa hydroxyl holim'a alumina, li thibela sintering le phetoho ea mekhahlelo, 'me tsa fokotsa tšenyo ea mocheso o phahameng ho sebopeho sa mesoporous. . Alumina e lokisitsoeng e ntse e e-na le sebaka se phahameng se khethehileng sa holimo le bophahamo ba pore. Leha ho le joalo, ntho e ngata haholo kapa e nyenyane haholo ea lefats'e e sa tloaelehang e tla fokotsa botsitso ba mocheso oa alumina. Li Yanqiu et al. e ekelitse 5% La2O3to γ-Al2O3, e ileng ea ntlafatsa botsitso ba mocheso le ho eketsa molumo oa pore le sebaka se itseng sa sebaka sa alumina carrier. Joalo ka ha ho bonoa ho Setšoantšo sa 6, La2O3e kenyellelitsoe ho γ-Al2O3, Ntlafatsa botsitso ba mocheso oa sejalo se sa tloaelehang sa motsoako oa lefatše.

Ts'ebetsong ea ho etsa likaroloana tsa nano-fibrous tse nang le La ho MA, sebaka sa BET le bophahamo ba pore ea MA-La li phahame ho feta tsa MA ha mocheso oa mocheso oa mocheso o ntse o eketseha, 'me doping e nang le La e na le phello e hlakileng ea ho fokotsa ho sintering holimo. mocheso. joalo ka ha ho bonts'itsoe feiga. 7, ka ho eketseha ha mocheso, La e thibela karabelo ea kholo ea lijo-thollo le phetoho ea mohato, ha lifeiga. 7a le 7c li bonts'a ho bokellana ha likaroloana tsa nano-fibrous. ka feiga. 7b, bophara ba likaroloana tse kholo tse hlahisoang ke calcination ho 1200 ℃ ke hoo e ka bang 100nm. E tšoaea bohlokoa ba sintering ea MA. Ho phaella moo, ha e bapisoa le MA-1200, MA-La-1200 ha e kopane ka mor'a phekolo ea mocheso. Ka tlatsetso ea La, likaroloana tsa nano-fiber li na le bokhoni bo betere ba sintering. esita le mocheso o phahameng oa calcination, doped La e ntse e hasane haholo holim'a MA. La e fetotsoeng MA e ka sebelisoa e le sejari sa Pd catalyst ho C3H8oxidation reaction.

图片6

Setšoantšo sa 6 Moetso oa sebopeho sa alumina ea sintering e nang le likarolo tse sa tloaelehang tsa lefatše

图片7

Setšoantšo sa 7 TEM litšoantšo tsa MA-400 (a), MA-1200(b), MA-La-400(c) le MA-La-1200(d)

4 Qetello

Tsoelo-pele ea boitokiso le ts'ebeliso ea ts'ebetso ea lisebelisoa tse sa tloaelehang tsa lefats'e tse fetotsoeng tsa MA e hlahisoa. Rare earth modified MA e sebelisoa haholo. Leha ho entsoe lipatlisiso tse ngata ts'ebetsong ea catalytic, botsitso ba mocheso le adsorption, lisebelisoa tse ngata li na le litšenyehelo tse phahameng, palo e tlase ea doping, taolo e mpe 'me ho thata ho etsoa indastering. Mosebetsi o latelang o lokela ho etsoa nakong e tlang: ntlafatsa sebopeho le sebopeho sa MA e sa tloaelehang ea lefats'e e fetotsoeng, khetha ts'ebetso e nepahetseng, Kopana le nts'etsopele ea ts'ebetso; Theha mokhoa oa ho laola mokhoa o thehiloeng ho ts'ebetso ea ts'ebetso ho fokotsa litšenyehelo le ho hlokomela tlhahiso ea indasteri; E le ho eketsa melemo ea mehloli ea lefats'e e sa tloaelehang ea Chaena, re lokela ho hlahloba mochine oa phetoho e sa tloaelehang ea lefats'e la MA, ho ntlafatsa khopolo le mokhoa oa ho lokisetsa MA e sa tloaelehang ea lefatše.

Morero oa Letlole: Morero oa Kakaretso oa Boithuto ba Saense le Thekenoloji oa Shaanxi (2011KTDZ01-04-01); Porofense ea Shaanxi Projeke e Ikgethileng ya Patlisiso ya Saense ya 2019 (19JK0490); Morero o khethehileng oa lipatlisiso tsa mahlale oa 2020 oa Huaqing College, Xi 'an University of Architecture and Technology (20KY02)

Mohloli: Rare Earth


Nako ea poso: Jul-04-2022